Desfasamento por fônons ópticos em defeito de GaN único

Scientific Reports volume 13, Número do artigo: 8678 (2023) Citar este artigo

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Emissores de defeito de fóton único (SPEs), especialmente aqueles com estados de spin endereçáveis ​​magneticamente e opticamente, em semicondutores de bandgap largos tecnologicamente maduros são atraentes para a realização de plataformas integradas para aplicações quânticas. O alargamento da linha de fônon zero (ZPL) causado pela defasagem em SPEs de estado sólido limita a indistinguibilidade dos fótons emitidos. A defasagem também limita o uso de estados defeituosos no processamento, detecção e metrologia de informações quânticas. Na maioria dos emissores defeituosos, como os de SiC e diamante, a interação com fônons acústicos de baixa energia determina a dependência da temperatura da taxa de defasagem e o resultante alargamento do ZPL com a temperatura obedece a uma lei de potência. O GaN hospeda emissores de fóton único brilhantes e estáveis ​​na faixa de comprimento de onda de 600 a 700 nm com ZPLs fortes, mesmo em temperatura ambiente. Neste trabalho, estudamos a dependência da temperatura dos espectros ZPL de GaN SPEs integrados com lentes de imersão sólidas com o objetivo de entender os mecanismos de defasagem relevantes. Em temperaturas abaixo de ~ 50 K, a forma de linha ZPL é gaussiana e a largura de linha ZPL é independente da temperatura e dominada pela difusão espectral. Acima de ~ 50 K, a largura da linha aumenta monotonicamente com a temperatura e a forma da linha evolui para um Lorentziano. Notavelmente, a dependência da largura de linha com a temperatura não segue uma lei de potência. Propomos um modelo no qual o defasamento causado pela absorção/emissão de fônons ópticos em um processo Raman elástico determina a dependência da temperatura da forma da linha e da largura da linha. Nosso modelo explica a dependência da temperatura da largura e forma da linha ZPL em toda a faixa de temperatura de 10 a 270 K explorada neste trabalho. A energia do fônon óptico de ~ 19 meV extraída ajustando o modelo aos dados corresponde notavelmente bem à energia central da zona de ~ 18 meV da banda de fônon óptico mais baixa (\(E_{2}(baixo)\)) em GaN. Nosso trabalho lança luz sobre os mecanismos responsáveis ​​pelo alargamento da largura de linha em GaN SPEs. Uma vez que uma banda de fônon óptica de baixa energia (\(E_{2}(baixo)\)) é uma característica da maioria dos nitretos do grupo III-V com uma estrutura cristalina wurtzita, incluindo hBN e AlN, esperamos que nosso mecanismo proposto desempenhe um papel importante papel em emissores de defeitos nestes materiais também.

Emissores de fóton único (SPEs) são importantes para computação quântica e aplicações de comunicação1. Emissores de fóton único de estado sólido sob demanda foram realizados em diferentes sistemas de materiais, incluindo pontos quânticos semicondutores2,3, defeitos em materiais bidimensionais4,5 e defeitos em materiais de gap largo, como diamante6,7 e SiC8. É altamente desejável identificar SPEs de alto brilho, pureza espectral e alta eficiência em materiais semicondutores tecnologicamente maduros, que possam ser sintetizados usando epitaxia de alta qualidade e permitir a integração com dispositivos fotônicos e eletrônicos de controle1. Recentemente, SPEs baseados em defeitos em AlN9 e GaN10,11 foram relatados. O GaN é um material de banda larga direta e de alto significado tecnológico em aplicações relacionadas a lasers de comprimento de onda visível e diodos emissores de luz, RF semicondutores e dispositivos de energia. SPEs em GaN são, portanto, interessantes e tecnologicamente relevantes. GaN SPEs foram relatados como brilhantes, fotoestáveis ​​e exibiam picos nítidos de fotoluminescência (PL) espalhados na faixa de comprimento de onda de 600-700 nm10,11. A natureza desses GaN SPEs permanece indefinida. Defeitos pontuais em GaN, bem como estados de elétrons localizados em falhas de empilhamento e deslocamentos no cristal, foram propostos como candidatos12,13.

Neste trabalho, estudamos a dependência da temperatura dos espectros de emissão ZPL em GaN SPEs e propomos um novo mecanismo de defasagem envolvendo interação com fônons ópticos para ser responsável pelo alargamento da largura de linha ZPL observado. O alargamento da largura de linha ZPL causado pela defasagem é um desafio para a geração de fótons indistinguíveis necessários em muitos sistemas quânticos. A dependência da temperatura do espectro de emissão da linha de fônon zero (ZPL) fornece uma riqueza de informações não apenas sobre a natureza dos SPEs baseados em defeitos, mas também oferece uma janela para os processos físicos responsáveis ​​pela defasagem e alargamento da largura da linha de emissão. Na maioria dos SPEs com defeitos no estado sólido, a interação com fônons acústicos de baixa energia é responsável pela dependência da temperatura das taxas de defasagem, bem como pelo alargamento da largura da linha de emissão. Vários modelos físicos para o defasamento induzido por fônon acústico foram propostos para explicar a dependência da temperatura das larguras de linha de emissão observadas em SPEs de estado sólido. Por exemplo, a dependência de temperatura \(T^{3}\) observada em AlN, SiC e hBN SPEs9,14,15 tem sido atribuída ao defasamento induzido por fônons acústicos em cristais com um grande número de defeitos16. Demonstrou-se que a dependência \(T^{5}\) observada nos centros \(\hbox {NV}^{-}\) no diamante resulta do efeito Jahn-Teller dinâmico no estado excitado17,18. A dependência \(T^{7}\) observada em muitos emissores de estado sólido tem sido atribuída ao acoplamento quadrático a fônons acústicos19,20. A interação com fônons ópticos geralmente não é considerada um mecanismo importante para defasagem em temperaturas muito abaixo da temperatura ambiente, dadas as grandes energias dos fônons ópticos.